private void button1_Click(object sender, EventArgs e)
{
ArrayList itemList = new ArrayList();
CharEnumerator CEnumerator = textBox1.Text.GetEnumerator();
Regex regex = new Regex("^[\u4E00-\u9FA5]{0,}$");
while (CEnumerator.MoveNext())
{
     if (regex.IsMatch(CEnumerator.Current.ToString(), ))
     itemList.Add(CEnumerator.Current.ToString());
     textBox2.Text = itemList.Count.ToString();
}
}

可以使用string.GetEnumerator()返回字符串的CharEnumerator对象,然后遍历该对象一个个字符进行正则判断。

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